Né en 1906 à Pâturages, dans le Borinage, Armand Simon grandit dans un environnement marqué par les traumatismes de la Première Guerre mondiale et par la dure réalité du monde minier. Les violences de la guerre, les accidents de charbonnage et les drames humains qui jalonnent son enfance imprègnent durablement son imaginaire et nourriront toute son œuvre, comme les récits qu’il dévore dès son plus jeune âge (Lewis Carroll, Walter Scott, Longfellow, Herman Melville, etc.)
Élève à l'Athénée royal de Mons, il se lie d'amitié avec Achille Chavée et Fernand Dumont. Si ses parents l'orientent vers des études scientifiques, il écrit des poèmes et dessine sans relâche. En 1923, la découverte fortuite des Chants de Maldoror d'Isidore Ducasse, comte de Lautréamont, chez un bouquiniste de Maubeuge, constitue une véritable révélation : “Je ne crois pas que j’eus dessiné sans les chants de Maldoror. (…) Je ne pouvais que dessiner, m’efforcer de trouver aux chants de Maldoror un pendant graphique.” Il y puise son univers où se mêlent rêve, cruauté, érotisme et fantastique, qui deviendra le socle de son langage plastique.
Après avoir abandonné ses études pour rejoindre l'entreprise familiale, Armand Simon poursuit une intense formation autodidacte. Il lit notamment Sade, Edgar Allan Poe, Lord Byron, Mallarmé, Rimbaud ainsi que le Manifeste du surréalisme d'André Breton. Bien qu'il fréquente Achille Chavée et les milieux surréalistes, il demeure indépendant. Son adhésion au surréalisme est avant tout plastique. Il y trouve moins un engagement politique qu'une manière d'explorer les profondeurs du subconscient et de donner forme à ses angoisses.
Entre 1939 et 1944, il réalise plus de quarante dessins inspirés des Chants de Maldoror, salués par André Breton et les surréalistes français. En 1943, il illustre Les Escales de la Haute Nuit de Marcel Brion, avec lequel il noue une profonde amitié. Après la Seconde Guerre mondiale, Christian Dotremont, Yves Bonnefoy et René Magritte soutiennent son travail. Sa première exposition personnelle est organisée en 1946 à Passy, en banlieue parisienne. En 1947, il rejoint à Mons le groupe Haute-Nuit. À partir de 1948, il abandonne toute autre activité professionnelle pour se consacrer entièrement à son œuvre, illustrant notamment André Pieyre de Mandiargues, Graham Greene, Louis-Ferdinand Céline et Achille Chavée.
Vers 1971, alors que sa mère est gravement malade, Armand Simon réalise exceptionnellement quelques dessins en couleur, notamment les quatorze planches illustrant L'Envers du décor de Roger Foulon. Cette parenthèse chromatique, sans doute liée au contexte douloureux qu'il traverse, demeure unique dans son parcours. Après le décès de sa mère, il revient à son expression de prédilection : le noir et blanc, dont la force graphique lui permet de poursuivre son inlassable exploration de ses paysages intérieurs. Les années 1970 sont consacrées à diverses expositions et à l’illustration de nombreuses œuvres littéraires dont Sept poèmes de haute Négligence d’Achille Chavée.
Exposé en Belgique comme à l'étranger — notamment en Tchéquie, en Allemagne, aux Pays-Bas et en Écosse —, Armand Simon demeure un créateur solitaire, fidèle, jusqu'à la fin, à son imaginaire. Une importante rétrospective est organisée au Grand-Hornu en 1981, année de son décès. Restée à l'écart des courants dominants, son œuvre s'impose aujourd'hui comme une expression singulière et peu connue du surréalisme belge.